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原位加熱樣品桿中國用戶 2023 科研成果精選【下】

今天分享的文獻分別來自中科院大連化物所、上海交通大學、武漢理工大學、中科院物理所、福州大學。我們一起來看一下，這些科學團隊使用原位加熱樣品桿在哪些領域里去的科研成果。挑選文獻截止于 2023年12 月 10 日

文獻 1

作者：中國科學院大連化學物理研究所 楊冰等

題目：Reversible transformation and distribution determination of diverse Pt single-atom species.

期刊：Journal of the American Chemical Society 145(4): 2523-2531.

摘要：在單原子催化劑中，支撐錨定位點的復雜性創造了具有不同配位環境的大量單原子。迄今為止，給定催化劑中，這些不同單原子的數量分布仍然難以捉摸。最近，人們通過多種合成策略調節其局部環境，對 CeO2 支撐的金屬單原子催化劑進行了廣泛研究。然而，由于缺乏定量描述，闡明位點特異性反應性并調節其轉化仍然面臨挑戰。該團隊證明了兩種不同的 Pt/CeO2 催化劑可以通過氧化和非氧化分散體可逆地生成，盡管 Pt 電荷態和配位數相似，但它們包含不同的 Pt1On?Ceδ+ 單原子。通過拉曼光譜和計算研究，團隊半定量地揭示了每個特定催化劑中不同 Pt1On?Ceδ+ 的分布。值得注意的是，僅占 14.2 % 的 Pt1O4?Ce3+?Ov 少數物質在其他豐富的對應物(即 Pt1O4?Ce4+ 和 Pt1O6?Ce4+ )中提供了最高的低溫 CO 氧化反應活性。第二近的氧空位不僅與附近的活性金屬位點協同作用以降低反應勢壘，而且還促進循環非氧化和氧化分散過程中從六配位到四配位的位點動態轉變。該工作闡明了給定單原子催化劑中各種單原子物質的定量分布和動態轉變，更深入地描述了單原子催化劑的不均勻性，并進行了定量測量。

所使用的系統- Wildfire 加熱桿：使用 Wildfire 原位加熱樣品桿，研究團隊可以在環境透射電鏡中原位加熱樣品，研究兩種不同的 Pt/CeO2 催化劑的催化活性和內在機制。

文獻 2

作者：上海交通大學 劉攀等

題目：Atomic insights into heterogeneous nucleation and growth kinetics of Al on TiB2 particles in undercooled Al-5Ti-1B melt.

期刊：Journal of Materials Science & Technology 156: 72-82.

摘要：二硼化鈦 (TiB2) 是工業上有效的鋁合金晶粒細化劑，可通過形成均勻細化的微觀結構來促進鑄造工藝。盡管對潛在細化機制的理解已經取得進展，但鋁在 TiB2 上異質成核的原子動力學仍然未知。該工作報告了通過原位加熱過冷 Al-5Ti-1B 薄膜，對鋁在自形成 TiB2 顆粒上的異質成核和生長動力學的原子尺度觀察。團隊證明了在鈦末端的 TiB2 表面上形成了有序的鋁單層；然后，周圍的鋁原子在沒有富鈦緩沖層的幫助下，形成面心立方堆疊的島狀鋁核。鋁和 TiB2 之間的界面晶格失配導致明顯的面外應變，隨著鋁核層增加到 6 個原子層，該應變逐漸減小。源自該界面應變的彈性應變能增加了 Al/TiB2 異質結構的自由能，從而阻礙鋁核的快速生長。團隊發現，當實驗過冷ΔT 低于 Greer 自由生長模型中的起始過冷 ΔTfg 時，TiB2 顆粒會穩定鋁核，而不是激活它們自由生長成晶粒。該研究結果提供了在助籽劑參與下鋁的異質成核和生長機制的原子尺度物理圖像，并闡明了鋁核的應變依賴性生長動力學。

所使用的系統- Wildfire 加熱桿：使用 Wildfire 原位加熱樣品桿，研究團隊原位加熱過冷 Al-5Ti-1B 薄膜，在原子尺度下觀察了鋁在 TiB2 顆粒上的異質成核和生長動力學，并闡明了鋁核的應變依賴性生長動力學。

文獻 3

作者：武漢理工大學 桑夏晗等

題目：Direct observation of cation diffusion driven surface reconstruction at van der Waals gaps.

期刊：Nature Communications 14(1): 554.

摘要

弱層間范德華(vdW)鍵合對 vdW 層狀材料的表/界面結構、電學性能和輸運性能具有顯著影響。因此，解開 vdW 表面復雜的原子動力學和結構演化對于下一代 vdW 層狀材料的設計和合成至關重要。該工作表明，使用原位加熱 STEM 可以直接觀察到層狀GeBi2Te4(GBT)中 Ge/Bi 陽離子沿 vdW 間隙的擴散。基于對原子柱強度和隨時間推移的 STEM 圖像位置的定量分析，擴散過程中的陽離子濃度變化與局部 Te6 八面體畸變相關。面內陽離子擴散通過復雜的結構演化導致晶面外表面蝕刻。這些結構演化包括，在新鮮 vdW 表面上非中心對稱 GeTe2 三層表面重構的形成和傳播，以及從七層到五層的 GBT 次表面重構層。該工作提供了對 vdW 層狀材料中陽離子擴散和表面重構的原子層面洞察。

所使用的系統- Wildfire 加熱桿：使用 Wildfire 原位加熱樣品桿，研究團隊可以直接觀察到層狀GeBi2Te4(GBT) 中 Ge/Bi 陽離子沿 vdW 間隙的擴散，并研究其重構行為。

文獻 4

作者：中國科學院物理研究所 蘇東等

題目：Thermal‐Induced Structure Evolution at the Interface between Cathode and Solid‐State Electrolyte.

期刊：Small Struct. 2023, 2300342

摘要：電極/電解質間界面對全固態電池的性能起著決定性作用。例如，正極/電解質間界面相的形成會影響界面阻抗，從而影響倍率性能。本文通過組合原位技術，包括原位 XRD、原位 TEM 和原位拉曼，研究了 LiMn2O4 正極和LLZTO電解質之間固/固界面的熱穩定性，闡明了不同尺度下界面反應的動態過程。從 300 °C 開始，LiMn2O4 中的Mn離子遷移到固態電解質中，同時形成 LiMn3O4 中間相。當溫度升高到 500 °C時，LiMn3O4 界面轉變為 MnO 結構，這阻礙了鋰離子的傳輸，從而增加了界面阻抗。雖然 LiMn2O4 和 LLZTO 都可以承受連續加熱，但它們的界面在較低溫度下本質上是熱不穩定的，這在實際制造的熱處理過程中需要特別注意。該研究結果提供了對界面反應的機理見解，為全固態電池的設計和制造提供了指導意見。

所使用的系統- Wildfire 加熱桿：使用 Wildfire 原位加熱樣品桿，并結合原位 XRD 和原位拉曼，該團隊研究了 LiMn2O4 正極和 LLZTO 電解質之間固/固界面的熱穩定性，闡明了不同尺度下界面反應的動態過程。

文獻 5

作者：福州大學 黃興等

題目：Carbon Encapsulation of Supported Metallic Iridium Nanoparticles: An in Situ Transmission Electron Microscopy Study and Implications for Hydrogen Evolution Reaction.

期刊：ACS Nano 2023 17 (23), 24395-24403

摘要：該團隊使用原位 TEM、非原位 TEM 與原位 XPS 相結合，研究銥/碳催化劑中碳對銥納米顆粒的包覆，并實時觀察了真空中加熱銥/碳時的顆粒重塑和碳載體石墨化程度的改變。原位 TEM 表明，加熱到 550°C 時，銥納米顆粒表面開始形成碳包覆層。碳層形成后，800°C時沒有觀察到銥納米顆粒的燒結和遷移。但初始銥納米顆粒 550°C 或以下發生燒結，具體溫度與包覆程度有關。當溫度從 800°C 降低到 200°C 時，碳層會起皺，該過程與顆粒表面重構相關，且是可逆的。溫度升高回 800°C后，包覆層回歸光滑狀態。碳層包覆后的銥納米顆粒在析氫反應中的催化性能高于初始(非包覆)的銥/碳顆粒。該工作展示了目前正在研究的負載型貴金屬納米顆粒碳包覆現象的微觀細節，并進一步證明了碳包覆是調節催化性能的有效措施。

所使用的系統- Wildfire 加熱桿：使用 Wildfire 原位加熱樣品桿，并結合原位 XPS，研究團隊研究了碳對銥納米顆粒的包覆，并實時觀察了真空中加熱銥/碳催化劑時的顆粒重塑和碳載體石墨化程度的變化。